Centre d’Élaboration de Matériaux et d’Etudes Structurales (UPR 8011)


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Physique des cristaux liquides à structure torsadée complexe

Les cristaux liquides cholestériques offrent de vastes possibilités de manipulation de la lumière encore faiblement exploitées ou inexplorées. Façonnage d’impulsions laser utracourtes (20 fs), film optique dont la fonction dépend de l’échelle à laquelle se produit l’interaction avec la lumière, ouverture de la bande de réflexion, solutions pour faire coexister deux sens d’hélicité opposés alors qu’un seul sens est la norme, ce qui conduit à des hyper-réflecteurs : voici une sélection de nos contributions exposées dans cette section.

Des cristaux liquides cholestériques pour l’optique ultra-rapide

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L’amplification à dérive de fréquence (CPA, Chirped Pulse Amplification) est une technique permettant d’amplifier une impulsion laser ultra-brève, l’impulsion étant étirée temporellement et spectralement avant amplification. L’impulsion amplifiée est ensuite recomprimée à la largeur de l’impulsion d’origine par inversion du processus d’étirement. Il existe plusieurs méthodes pour fabriquer des étireurs et des compresseurs. L’utilisation de cristaux liquides cholestériques à pas constant et à pas continûment variable est une solution venant d’apparaître.

Nous proposons une approche statistique inédite menée sur un grand nombre d’échantillons. Elle révèle l’existence de différents groupes (clusters) dans la réponse optique. Cette approche quantitative montre la possibilité d’étirer ou de comprimer à façon des pulses ultracourts. Nous montrons que le profil de la bande de Bragg permet de régler la dispersion de pulses de 20 fs. Le signe négatif ou positif de la vitesse de groupe GVD (Group Velocity Dispersion) — menant à une compression ou à un étalement des pulses — dépend de la position relative du spectre du pulse versus la bande de Bragg. Un cholestérique à gradient de pas permet de minimiser le troisième ordre de la phase spectrale, lequel ajoutait des satellites temporels (pré-pulses et post-pulses) à l’impulsion. Des possibilités nouvelles et prometteuses pour le façonnage d’impulsions ultracourtes, inférieures à 100 fs, se présentent.

Référence : M. Neradovskiy, A. Scarangella, A. Jullien, and M. Mitov, Dispersion of 20 fs pulses through band edges of cholesteric liquid crystals, Optics Express, 27, 21794 (2019).

Financement : ANR, projet COLEOPTIX (ANR-17-CE30-0025).

 

Structures cholestériques obliques

La recherche sur les cristaux liquides cholestériques tire actuellement profit du comportement particulier de structures torsadées soumises à courbure. Dans un cholestérique oblique, l’orientation de l’axe hélicoïdal varie spatialement, au contraire d’un film à texture planaire pour lequel l’orientation de l’axe hélicoïdal est en tout point constante. La structure résultante peut se répéter en formant des motifs périodiques, comme dans la texture polygonale. Le réglage des propriétés de couleur de réflexion et de polarisation devient possible en maîtrisant dans une seule et unique couche les paramètres physiques régissant la formation de ces motifs, et ceci sans recours à un champ externe.

Par imagerie hyper-spectrale, nous restituons la transmission et la réflexion d’un cholestérique à orientation variable avec une résolution spectrale de 6 nm contre quelques dizaines de nm qui serait atteint par les techniques disponibles. Une corrélation entre résolutions spectrale et spatiale à l’échelle nanométrique devient alors possible.

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(a) Textures polygonales observées par microscopie optique en transmission (lumière non polarisée) et en réflexion (polariseurs croisés). (b) Structure 3D associée à la texture polygonale produite en associant des méthodes de microscopie complémentaires : microscopie à force atomique (AFM), microscopie optique (MO), microscopie électronique à balayage (SEM) et en transmission (TEM).

 

Sélection de publications :

A. Jullien, A. Scarangella, U. Bortolozzo, S. Residori and M. Mitov, Nanoscale hyperspectral imaging of tilted cholesteric liquid crystal structures, Soft Matter, 15, 3256-3263 (2019).

G. Agez, R. Bitar and M. Mitov, Color selectivity lent to a cholesteric liquid crystal by monitoring interface-induced déformations, Soft Matter, 7, 2841-2847 (2011).

Financement : ANR, projet COLEOPTIX (ANR-17-CE30-0025).

 

Microlentilles chirales

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Voici des films optiques multifonctionnels dont la fonction dépend de l’échelle à laquelle se produit l’interaction avec la lumière. A l’échelle macroscopique, l’inclinaison progressive de l’axe hélicoïdal avec le temps de recuit fournit un nouveau scénario pour régler la couleur du cholestérique par le contrôle subtil de la tension de surface. Aux échelles micro- et nanométrique, la texture polygonale du film se révèle être un réseau de microlentilles focalisant et guidant la lumière selon un motif (spot ou anneau) dépendant de la longueur d’onde incidente. La structure particulière de cette lentille chirale, élucidée à l’aide de microscopies complémentaires, est responsable de ce comportement. Nous la nommons lentille de Bragg.

Les applications potentielles concernent les dispositifs chiro-optiques à propriétés réglables en longueur d’onde et, plus généralement, les systèmes optiques organiques de type laboratoire-sur-puce offrant la possibilité de façonner la lumière via un film monocouche sans interfaces ni fragilité mécanique.

Références :

C. Bayon, G. Agez and M. Mitov, Wavelength-tunable light shaping with cholesteric liquid crystal microlenses, Lab Chip,14, 2063-2071 (2014).

C. Bayon, G. Agez and M. Mitov, Size-effect of oligomeric cholesteric liquid-crystal microlenses on the optical spécifications, Optics Lett., 40, 4763-4766 (2015).

 

Recensement des travaux dans Nature Photonics :

 

 

Recensement des travaux dans Liquid Crystals Today :

 

 

 

Aux sources physiques de l’élargissement de la bande de réflexion des gels cholestériques

Les cholestériques à large bande spectrale de réflexion de la lumière — quelques centaines de nm contre quelques dizaines — motivent des recherches fondamentales traitant du réglage fin de la chiralité structurale mésoscopique via les paramètres physiques de l’élaboration. Les applications concernent les vitrages intelligents régulant lumière et chaleur solaire ou les afficheurs réflecteurs sans polariseur fonctionnant dans une ambiance lumineuse réduite.

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Modélisation du réseau polymère cholestérique comme un ressort hélicoïdal à gradient de raideur. A gauche (clichés MET de sections transversales) : (a) Polymérisation UV symétrique : la concentration en réseau (gris foncé) est uniformément distribuée. (b) Un gradient de concentration existe suite à une polymérisation asymétrique. (c) Cas particulier : le réseau a décroché d’une surface de la cellule. La contraction du réseau est une évidence expérimentale de la présence d’une force de rappel. A droite : les modèles de ressorts utilisés. (a) Même constante de raideur ki et même longueur des sous-ressorts. (b) Plus concentré est le réseau, plus importante est localement la constante de raideur. Comme le réseau prend l’empreinte du CLC, le pas du gel est graduellement déformé. (c) Les sous-ressorts ont lâché.

Dans les gels cholestériques, le rôle du réseau polymère sur l’ouverture de la largeur de la bande de réflexion avait été ignoré. Nous montrons que le gradient de contrainte exercé par le réseau est à l’origine de l’élargissement de la bande de réflexion plutôt que le gradient en espèces chirales, lequel joue un rôle d’amplitude. Les conclusions de la littérature s’en trouvent révisées.

Référence : G. Agez, S. Relaix and M. Mitov, Cholesteric liquid crystal gels with a graded mechanical stress, Phys. Rev. E, 89, 022513 (2014).

 

Cholestériques à double hélicité

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Un cristal liquide cholestérique réfléchit sélectivement la lumière. L’intensité réfléchie est au plus égale à 50% de l’intensité d’une onde incidente non polarisée (règle de sélectivité en polarisation). Ces deux propriétés conviennent à un bon nombre d’applications. Cependant, il est souhaitable de dépasser la limite de réflectance pour des applications innovantes dans le domaine des hyper-réflecteurs et de la furtivité (camouflage). D’où la quête de solutions fondamentales pour imbriquer efficacement des torsions de sens opposés, générant une double bande de réflexion de lumière polarisée circulairement gauche et droite. Un matériau sans interfaces ni défauts est visé, pouvant en option devenir un matériau intelligent dont les propriétés sont changeantes en fonction des caractéristiques d’un champ électrique appliqué.

Sélection de publications :

M. Mitov, Cholesteric Liquid Crystals with a Broad Light Reflection Band, Adv. Mater., 24, 6260-6276 (2012).

M. Mitov and N. Dessaud, Going beyond the reflectance limit of cholesteric liquid crystals, Nature Materials, 5, 361-364 (2006).

A. C. Tasolamprou, M. Mitov, D. C. Zografopoulos and E. E. Kriezis, Theoretical and experimental studies of hyperreflective polymer-network cholesteric liquid crystal structures with helicity inversion, Optics Commun., 282, 903-907 (2009).

G. Agez and M. Mitov, Cholesteric Liquid Crystalline Materials with a Dual Circularly Polarized Light Reflection Band Fixed at Room Temperature, J. Phys. Chem. B, 115, 6421-6426 (2011).