Centre d’Élaboration de Matériaux et d’Etudes Structurales (UPR 8011)


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Théorie des Systèmes Nano-optiques Complexes

JPEGDans le cadre de nos recherches dans les domaines de la nano-optique et de la nano-photonique, nous avons développé des concepts nouveaux, des théories adaptées ainsi que des codes numériques flexibles et fiables afin de décrire les architectures complexes associées à nos mesures expérimentales actuelles. Parmi les différents objectifs théoriques liés à notre activité, nous pouvons mentionner la théorie générale des fonctions de Green Dyadiques pour les calculs électromagnétiques (cartographie de champs, LDOS photonique et plasmonique, dissipation de chaleur et accroissement de température, spectres champ lointain et de EELS) ainsi que des outils numériques permettant de décrire les interactions plasmon-molécules dans le champ proche (taux de désexcitation, signaux d’émission d’une molécule, équations de Maxwell-Bloch).

Contact : Christian.Girard[at]cemes.fr

L’étude des aspects fondamentaux et l’optimisation des fonctionnalités de systèmes nano-optiques complexes, auto-assemblés sur surface, ou façonnés par lithographie électronique (superstructures plasmoniques colloïdales, composants hybrides dielectriques-plasmoniques, …) nécessite un support important à la fois pour la modélisation théorique et pour les simulations numériques. Par exemple, comprendre comment les plasmons de surface se couplent à des émetteurs quantiques placés à proximité (molécules, centres NV dans le diamant, quantum dots, …) est une des questions majeures associées à nos développements expérimentaux actuels. Parmi les défis théoriques reliés à ces études expérimentales, nous pouvons mentionner (i) l’étude des propriétés des signaux d’émission et de la statistique des photons émis d’un système quantique couplé à une structure nano-optique complexe, y compris métalliques, ou à base de matériaux hybrides, (ii) et (iii) le développement d’outils numériques spécifiques implantés sur une machine de calcul parallèle intensif (EOS), permettant par exemple de simuler la luminescence à deux photons (TPL) et la densité d’états locale plasmonique (SP-LDOS), (iv) l’étude de la manipulation sur surface par l’intermédiaire de forces optiques et électriques, et (v) l’évaluation précise de la dissipation dans des structures plasmoniques.

Ces différents sujets sont actuellement étudiés grâce à un ensemble de codes FORTRAN développés en interne, qui sont tous dédiés à l’étude des propriétés optiques sub-longueur d’onde de systèmes complexes. A ce jour, ces programmes dédiés ont été développés et améliorés au sein du groupe NeO. Ils sont basés généralement sur la théorie générale des fonctions de Green dyadiques 3D (GDF). Lorsque cela s’avère nécessaire, ces moyens sont complétés par d’autres outils théoriques pour la description de phénomènes tels que les forces optiques et électriques, ou l’énergie de van der Waals.

 

(i) Emission et statistique de photons

 

 Récemment, nous avons développé un cadre théorique concis qui peut reproduire et analyser des statistiques d’émission de photons telles que celles expérimentalement acquises à partir d’architectures hybrides composées d’un émetteur quantique couplé à une nanostructures métallique ou diélectrique complexe. En résolvant directement les équations de Bloch optiques, tous les régimes d’illumination sont accessibles au sein du même cadre théorique. Les équations obtenues fournissent une information sur les mécanismes responsables de la modification du dégroupement de photons (contrôle spatial ou en polarisation, effet de résonances plasmon, …). Notre méthode rend possible la comparaison directe avec les travaux expérimentaux actuels sur des structures simples (cf Fig.(1)), mais pourra être généralisée pour traiter des systèmes plus complexes positionnés à la surface d’un échantillon. Ce formalisme est actuellement appliqué à l’étude du transfert d’énergie et de l’efficacité de couplage entre des structures plasmoniques et des systèmes quantiques à deux niveaux.

 

Figure 1 : Exemple de signal de dégroupement de photons calculé à proximité d’une particule d’or unique [1].

 

[1] Marty el al, Phys. Rev. B 82, 081403,R (2010)

 

(ii) Réponse optique en champ proche : images et spectres locaux

 

Pour des objets métalliques, la longueur d’onde d’excitation est un paramètre important. L’excitation de plasmons de surface provoque une exaltation caractéristique du champ qui augmente l’intensité de l’onde électromagnétique incidente. Différentes quantités physiques peuvent être utilisées pour caractériser les propriétés spectroscopiques de systèmes plasmoniques auto-assemblés : les spectres optiques en champ proche qui vont donner la variation de l’intensité optique en champ proche à un endroit donné R au-dessus de l’échantillon en fonction de la longueur d’onde incidente, et le spectre d’extinction en champ lointain. Ces deux quantités peuvent être déduites à partir du champ électrique optique induit dans le métal. Par exemple, dans le cadre de la méthode de la fonction de Green dyadique (GDF), la distribution locale du champ induite par une illumination extérieure est étendue sur un maillage 3D construit à l’intérieur du volume de la particule. Ceci a été utilisé pour simuler des spectres et des images optiques dans le champ proche à proximité immédiate d’assemblages complexes de colloïdes.

 

Figure 2 : Exemple de simulation GDF à proximité d’un ensemble de cubes d’or déposés sur une surface en verre : A gauche : vue du dessus de la structure. A droite : carte de champ proche optique [2].

 

 [2] C. Girard et al, New J. Phys. 10, 105016 (2008)

 

(iii) Densité d’états locale (LDOS) photonique et plasmonique

 

Lorsque la LDOS est calculée à la surface d’un métal plasmonique, elle est appelée SP-LDOS pour Surface Plasmon LDOS. Dans les faits, le contrôle des modes propres plasmoniques supportés par des microcristaux d’or ultrafins par exemple (gaz d’électron quasi-2D), nécessite un calcul préliminaire de la SP-LDOS. Cette première analyse numérique permet de sélectionner les régions où le système se couplera efficacement avec un faisceau de lumière incident. Pour calculer la distribution spatiale de la SP-LDOS, qui est une fonction scalaire, engendrée par la structure elle-même, la difficulté principale repose sur le calcul du tenseur dyadique de Green (GDT) juste en dessous de la surface du métal. En relation avec l’étude de nanostructures auto-assemblées déposées sur une surface, nos précédents développements de méthodes de calcul dans l’espace réel fournissent un outil pratique pour dériver le GDT dans la gamme spectrale correspondant au visible et à l’IR. Ce tenseur peut être calculé en résolvant numériquement l’équation de Dyson avec une résolution numérique suffisante. Pour obtenir les simulations associées à des arrangements plasmoniques complexes, nous utilisons une discrétisation en volume des objets basée sur un maillage soit cubique (cartésien) soit hexagonal compact.

 

Figure 3 : Exemple d’une carte de SP-LDOS calculée à l’intérieur d’une cavité 2D hexagonale en or (L=700nm). Plus de détails sont disponibles dans le « supplementary information » de la référence [3].

 

[3] S. Viarbitskaya et al, Nat. Mater., 12, 426-432 (2013)

 

(iv) Simulation de l’énergie de couplage et des forces induites en nano-plasmonique

 

La capacité à former et modifier des connections entre des briques élémentaires de circuits plasmoniques étudiés dans notre groupe nécessite un support théorique adapté. Un effort considérable a été entrepris dans ce sens pour comprendre théoriquement le rôle des forces optiques comme moyen d’assemblage de structures contrôlé. Concernant les mécanismes de manipulation induit par la lumière, les forces et les énergies de liaison peuvent être déduites à partir des champs couplés électrique et magnétique excités optiquement dans le métal des objets en interaction. Ici aussi, nous utilisons de nouveau la méthode GDF pour le calcul du champ électromagnétique. A partir de ces données, nous avons calculé les forces optiques de liaisons entre des objets métalliques en interaction et nous avons étudié comment ces forces peuvent être utilisées pour les déplacer et les mettre en contact. L’influence des paramètres d’illumination (polarisation, longueur d’onde, mise en forme du faisceau, …) étant considérée comme un moyen d’obtenir une reconfiguration dynamique d’un assemblage plasmonique.

 

Figure 4 : Exemple de calcul d’une carte d’énergie résultant d’un couplage optique entre une microbille de latex et un disque d’or (A) carte en couleur avec une échelle en meV ; (B) représentation en 3D correspondante [4].

 

[4] M. Righini et al, Nat. Phys. 3, 477-480 (2007)

 

(v) Calculer la dissipation et le dépôt de chaleur local

 

Des études récentes ont démontré qu’il est possible d’utiliser des plasmons de surface pour générer des sources de chaleur dont l’intensité est ajustable par la longueur d’onde de l’excitation. Nous avons conçu de nouvelles méthodes analytiques et numériques versatiles pour le calcul à trois dimensions de l’augmentation de température à proximité de structures plasmoniques coplanaires. Le formalisme permet d’atteindre n’importe quelle forme d’illumination et il est aussi adapté à la description d’effets de polarisation en champ proche. Une large variété de géométries peut être étudiée avec cette technique. Dans l’étude présenté Fig.(5), nous nous sommes focalisés sur un réseau périodique de particules métalliques allongées qui supportent un mode plasmon transverse et un longitudinal. Dans cette configuration, nous avons montré un contrôle simple de l’élévation de température dans le milieu environnant lorsque la polarisation linéaire incidente est tournée. Une description réaliste de ces effets de dissipation localisés est directement reliée à une description correcte de la partie imaginaire de la fonction réponse dynamique des nanostructures ainsi que la distribution de l’intensité du champ électrique à l’intérieur du métal. La puissance totale dissipée par la structure est ensuite calculée après intégration de cette quantité sur l’ensemble du volume de métal occupé par les parties métalliques du dispositif.

 

Figure 5 :  Simulation de trois cartes de température calculées au-dessus d’un ensemble de neuf nano-bâtonnet cylindriques en or (25 x 80 nm) illumines à incidence normale par une onde plane polarisée linéairement. La longueur d’onde est fixée à 680 nm, proche du centre de la bande plasmon longitudinale. (A) géométrie de l’échantillon ; (B) à (D) évolution de la carte de température en fonction de la polarisation incidente.

 

[5] C. Girard et al, submitted (2017)