Centre d’Élaboration de Matériaux et d’Etudes Structurales

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Spectroscopie Raman en résonance plasmon dans des nanostructures métalliques : continua d’excitations électroniques et vibrationnelles

Dans les nanostructures de métaux nobles, les interactions entre les diverses excitations (électromagnétiques, électroniques et vibrationnelles) sont profondément modifiées par rapport à celles d’un matériau massif. Leur taille peut être nettement plus petite que la longueur d’onde de la lumière, l’épaisseur de peau, le libre parcours moyen des électrons, la longueur d’onde acoustique… Les effets de confinement and d’amortissement sur la dynamique des excitations, soit collectives ou individuelles, soit électroniques ou vibrationnelles, ont été analysées par diffusion Raman résonnante sous des conditions expérimentales très spécifiques, sur un éventail de matériaux composites. D’une part, nous avons montré que le “background” présent sur tous les spectres SERS est un phénomène intrinsèque due à la diffusion inélastique par les excitations électroniques. Son exaltation, son allure spectrale et sa dépendance en taille sont interprétées à partir d’un modèle, dit du “métal sale”, déjà utilisé pour décrire la diffusion Raman électronique dans les supraconducteurs. D’une autre part, nous montrons expérimentalement, pour la première fois, que la densité d’états de vibration est modifiée quand le rapport surface/volume est progressivement réduit (transition dite 3D-2D), conduisant ainsi à des anomalies thermodynamiques.
Ces études fondamentales sont de première importance pour la compréhension des mécanismes SERS et pour diverses applications en photo-catalyse ou en thermo-plasmonique.

Contact : robert.carles[at]cemes.fr

 

Plasmon-resonant Raman spectroscopy in metallic nanoparticles : Surface-enhanced scattering by electronic excitation. R Carles, M Bayle, P Benzo, G Benassayag, C Bonafos, G Cacciato, V. Privitera . Phys. Rev. B 92 (17), 174302, 2015

 

Enhancing carrier generation in TiO2 by a synergistic effect between plasmon resonance in Ag nanoparticles and optical interference. G. Cacciato · M. Bayle · A. Pugliara · C. Bonafos · M. Zimbone · V. Privitera · MG. Grimaldi · R. Carles. Nanoscale, 7, 13468-13476 (2015)

 

Experimental investigation of the vibrational density of states and electronic excitations in metallic nanocrystals, M Bayle, P Benzo, N Combe, C Gatel, C Bonafos, G Benassayag, R. Carles. Phys. Rev. B 89 (19), 195402, 2014

 

Vibrational and electronic excitations in gold nanocrystals. M Bayle, N Combe, NM Sangeetha, G Viau, R Carles. Nanoscale 6 (15), 9157-9165, 2014.

 

Vibrational density of states and thermodynamics at the nanoscale : the 3D-2D transition in gold nanostructures, R. Carles, P. Benzo, B. Pécassou and C. Bonafos. Scientific Reports 6, 39164 (2016)

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