Aller plus vite et plus loin dans l’analyse par approche complète « bottom-up »

28 octobre 2024

Passer du processeur central (CPU) à la carte graphique (GPU) et à l’avenir à l’IA permet de gagner en précision de description des pics de diffraction des rayons X des composés lamellaires carbonés allant du carbone turbostratique au graphite. Là où des écarts existaient, où des signatures étaient incomprises, l’approche “bottom-up” avec génération de fonctions d’ajustement explique les moindres détails de diffractogrammes à partir d’effets d’interférence.

Depuis plusieurs années, une nouvelle approche basée sur une approche “bottom-up” associée à des fonctions d’ajustement gérées par CPU puis GPU est développée au CEMES pour analyser les diffractogrammes des carbones graphitables, matériaux lamellaires qui ont la particularité de se distribuer selon un continuum structural.

Les diffractogrammes ont des formes de signature non prises en compte dans les logiciels d’analyse classique avec des effets subtils d’interférence dus à la complexité des séquences d’empilement dans la cristallite élémentaire. Nous avons identifié la composante particulière des cristallites responsable de ces signatures incomprises pour des états de cristallisation intermédiaires : des paires de graphènes en empilement AB séparées des autres composantes par des désordres rotationnels, ce qui modifie fortement les zones 10(0) et 11(0) des diffractogrammes. Leur prise en compte résout tous les écarts non expliqués depuis 80 ans, et donne un ensemble cohérent de caractéristiques tirés de l’analyse via des fonctions paramétrées. Pour des carbones plus proches du graphite, ce sont les fautes d’empilement qui sont responsables des écarts aux modèles standards (et non réalistes) [1], mais analyser leur influence sur l’intégralité des diffractogrammes est désormais une tâche impossible sans le recours à l’IA.

Le dernier volet en date de la saga commencée il y a 10 ans et qui a généré sa première publication il y a 5 ans [2] a consisté à s’intéresser aux carbones désordonnés pour élucider un pic à petits angles resté sans explication jusqu’à ce jour [3]. Les outils développés s’appliquent facilement à tous les diffractogrammes, comme nous le faisons maintenant en routine ([4] et articles à venir). Déjà, grâce à l’utilisation des GPU, il est possible de sortir du confort relatif mais trompeur de l’empirisme ! L’impact sur la communauté est notable. Une étape importante est franchie : la méthode est désormais suffisamment validée pour que les outils développés puissent être mis à la disposition de chacun (https://github.com/PascalPuech/X_Ray). L’achèvement sur le long cours de l’analyse intégrale des diffractogrammes expérimentaux de tous les types de carbone viendra de l’intelligence artificielle qui s’appuiera sur une base gigantesque de diffractogrammes calculés.

Contact :
Pascal Puech | pascal.puech[chez]cemes.fr

Publications :
[1] Addressing the effect of stacking faults in X-ray diffractograms of graphite through atom-scale simulations
P. Puech, M. Jeanningros, D. Neumeyer, and M. Monthioux
Carbon Trends 13 (2023) 100311.
DOI : https://doi.org/10.1016/j.cartre.2023.100311

[2] New insight on carbonisation and graphitisation mechanisms as obtained from a bottom-up analytical approach of X-ray diffraction patterns
P. Puech, A. Dabrowska, N. Ratel-Ramond, G. Vignoles, M. Monthioux
Carbon 147 (2019) 602-611.

[3] Specific X-Ray, Raman and TEM signatures of cellulose-derived carbons
K. Mubari, T. Beguerie, M. Monthioux., E. Weiss-Hortala, A. Nzihou., and P. Puech
‘C‘ 8 (2022) 4.

[4] Analysing the modifications of carbon black and other fillers after pyrolysis of model tyres
P.K. Mubari, E. Weiss-Hortala, M. Monthioux, S. Moyano, A. Bowles, G. Fowler, L. Moulin, and P. Puech
Sustainable Materials and Technologies 40 (2024) e00904.
DOI : https://doi.org/10.1016/j.susmat.2024.e00904