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Transport excitonique asymétrique dans une hétérostructure latérale MoSe2-WSe2 mis en évidence par spectroscopie optique exaltée par effet de pointe

Vers une diode excitonique 2D

par Guy Molénat - publié le

La croissance d’hétérostructures latérales composées de deux Dichalcogenure de Métaux de Transition (TMD) différents est importante pour la fabrication de nouveaux dispositifs optoélectroniques strictement planaires. En utilisant des techniques de spectroscopies exaltées par effet de pointe offrant une résolution spatiale inférieure à 40 nm, notre étude démontre que l’hétérostructure latérale MoSe2/WSe2 se comporte comme une diode excitonique. Ainsi, les excitons créés sous la pointe dans la partie WeSe2 peuvent migrer à travers la jonction et se recombiner dans la zone MoSe2. Au contraire, les excitons créés dans la partie MoSe2 sont bloqués à l’interface en raison de la barrière énergétique.

Les monocouches de TMD sont largement étudiées pour leurs propriétés optoélectroniques uniques. Les hétérostructures de TMD ont été initialement obtenues en empilant deux monocouches de deux TMD différents, par exemple MoSe2 et WSe2. Dans l’étude présentée ici, des hétérostructures latérales 2D pures (voir fig.) ont été obtenues par dépôt chimique en phase vapeur par le groupe de Tuchanin à Iéna (Allemagne). Transférées sur un substrat et encapsulé entre des couches de h-BN, elles ont étés caractérisées dans le cadre d’une collaboration internationale, incluant des chercheurs du LPCNO et du CEMES à Toulouse.

Au CEMES, l’hétérojonction a été étudiée par spectroscopie Raman exaltée par effet de pointe (TERS) et par spectroscopie de photoluminescence exaltée par effet de pointe (TEPL), permettant une résolution spatiale de 40 nm, environ 10 fois meilleure qu’avec un microscope confocal standard. Le laser d’excitation est focalisé sur la pointe recouverte d’argent, renforçant le champ proche électrique, et par conséquence exaltant localement la formation d’excitons (paires électron-trou) dans la couche TMD. La photoluminescence due à la recombinaison des paires électron-trou et le signal Raman sont détectés et analysés en chaque point de l’échantillon. En pratique, l’échantillon est balayé en enregistrant les spectres séquentiellement avec la pointe en contact avec la surface, puis 30 nm au-dessus. La contribution du champ proche est ensuite obtenue en effectuant la différence entre les deux signaux enregistrés.

 

Gauche : Schéma illustrant le dispositif de spectroscopie exaltée sous pointe utilisé pour scanner l’hétérojonction latérale. L’amélioration de la résolution spatiale (40 nm) comparée à la taille du spot laser (500 nm) est due à l’exaltation locale du champ électrique autour de la pointe.
Droite : (haut) Intensité de photoluminescence le long d’une ligne croisant la jonction. L’émission provenant de la couche de MoSe2 (points bleues) peut être détectée même lorsque l’excitation est située dans la couche de WSe2, alors qu’une émission provenant de WSe2 est interdite lorsque l’excitation est localisée dans la région MoSe2. (Bas) Profil énergétique des modes excitonique à l’interface.

Les cartographies TERS permettent de localiser précisément la frontière entre les deux matériaux. Les espèces excitoniques contribuant au spectres TEPL sont déterminées en utilisant une combinaison des contributions d’exciton de MoSe2 et WSe2. Le premier résultat important est qu’une contribution du MoSe2 peut être détectée lorsque la pointe est du côté du WSe2, prouvant que les excitons créés même loin de l’interface (jusqu’à 400 nm) peuvent diffuser et se recombiner dans la région du MoSe2. Au contraire, lorsque la pointe est dans la région MoSe2, même près de l’interface, aucune contribution du WSe2 n’est détectée.

Ce comportement asymétrique du transport des excitons, schématisé sur la figure, prouve que l’hétérojonction latérale agit comme une diode excitonique, avec un transfert unidirectionnel des excitons de WSe2 vers MoSe2.

Ce travail a été partiellement financé par les projets ANR HiLight (ANR-19-CE24-0020-01) et EUR NanoX 2DLight (ANR-17-EURE-0009). Des spectroscopies optiques exaltées par effet de pointe ont été réalisées pendant le stage de master de H. Lamsaadi.

 

Publication  :

Exciton spectroscopy and unidirectional transport in MoSe2-WSe2 lateral heterostructures encapsulated in hexagonal boron nitride
D. Beret, I. Paradisanos, H. Lamsaadi, Z. Gan, E. Najafidehagani, A. George, T. Lehnert, J. Biskupek, U. Kaiser, S. Shree, A. Estrada-Real, D. Lagarde, X. Marie, P. Renucci, K. Watanabe, T. Taniguchi, S. Weber, V. Paillard, L. Lombez, J.-M. Poumirol, A. Turchanin, and B. Urbaszek.
npj 2D Materials and Applications volume 6, 84 (2022)
https://doi.org/10.1038/s41699-022-00354-0

 

Contacts  : 
Jean-Marie Poumirol, jean-marie.poumirol[chez]cemes.fr
Vincent Paillard, vincent.paillard[chez]cemes.fr