Apports d’une approche combinée expérience/modélisation

12 novembre 2024

Bien que les nanoalliages soient d’un grand intérêt scientifique et pratique, leur formation demeure peu comprise. Dans cette étude, nous explorons le système or-argent en combinant expériences et simulations pour élucider les mécanismes de formation à l’échelle atomique. Nous avons synthétisé des nanoparticules par agrégation en phase gazeuse et effectué des simulations assistées par apprentissage automatique pour approfondir notre compréhension du processus de nucléation et de cristallisation. Nos résultats révèlent une ségrégation de l’or à la surface des nanoparticules, que nous avons identifiée comme étant causée par des transferts de charge et des interactions électrostatiques, remettant ainsi en question les idées antérieures.

Bien que les nanoalliages soient d’un grand intérêt scientifique et pratique, les processus qui mènent à leur formation ne sont pas encore bien compris. Les caractéristiques essentielles des alliages, comme la phase cristalline, l’agencement chimique et la forme, sont difficiles à contrôler à l’échelle nanométrique, ce qui complique leur utilisation industrielle. Dans cette étude, nous nous concentrons sur le système or-argent, deux des métaux précieux les plus courants, et combinons des expériences et des simulations pour découvrir comment ces alliages se forment au niveau atomique.

Nous avons synthétisé des nanoparticules en utilisant une technique avancée d’agrégation en phase gazeuse et nous avons analysé leur morphologie ainsi que leur distribution chimique à l’échelle atomique à l’aide de techniques de microscopie électronique en transmission. Nous avons utilisé des simulations de dynamique moléculaire assistées par apprentissage automatique pour modéliser le processus de cristallisation, passant de gouttelettes liquides à des nanocristaux.
Notre étude révèle que, comme pour les nanoparticules monométalliques, la majorité des nanoparticules formées ont une forme particulière avec une symétrie d’ordre 5, comme les icosaèdres et les décaèdres. Cependant, nous avons constaté que les atomes d’or, et non les atomes d’argent, se concentrent à la surface des nanoparticules, peu importe la composition de l’alliage. Cette tendance à la ségrégation contraste avec les études antérieures et influence la dynamique de cristallisation ainsi que l’agencement cristallin. Cette observation remet en question les idées précédentes et pourrait modifier notre compréhension des mécanismes de formation de ces nanoparticules.

Enfin, nous avons montré que cette dynamique de ségrégation surprenante est due à des transferts de charge et à des interactions électrostatiques, et non à des considérations d’énergie de surface comme on le pensait auparavant. L’utilisation de l’apprentissage automatique a été essentielle pour modéliser le processus de cristallisation, nous permettant ainsi d’analyser plus efficacement les données obtenues.

Résumé graphique

Contacts :
Patrick Benzo | patrizio.benzo[chez]cemes.fr
Magali Benoit | magali.benoit[chez]cemes.fr

Publication :
Exploring the formation of gold/silver nanoalloys with gas-phase synthesis and machine-learning assisted simulations
Quentin Gromoff, Patrizio Benzo, Wissam A. Saidi, Christopher M. Andolina, Marie-José Casanove, Teresa Hungria, Sophie Barre, Magali Benoit, and Julien Lam
Nanoscale, 2024,16, 384-393
DOI : https://doi.org/10.1039/D3NR04471H