Les interactions électron-lumière verrouillées en phase améliorent la résolution temporelle des microscopes électroniques

18 décembre 2024

Dans une série de travaux, nous avons développé différentes techniques exploitant le verrouillage en phase de l’interaction électron-laser afin de pousser la résolution des microscopes électroniques à transmission ultrarapides – jusqu’à présent limitée à 10^-13s – dans le régime de l’attoseconde (10^-18s). Cette amélioration de cinq ordres de grandeur permet de « filmer » l’oscillation d’excitations nano-optiques (e.g. les plasmons de surface) à l’échelle du nanomètre (voir figure).

L’observation et la manipulation de la dynamique d’excitations nano-optiques nécessitent des techniques d’imagerie combinant une résolution spatiale sous-longueur d’onde et une résolution temporelle de l’ordre du cycle optique. Ainsi, la dernière décennie a vu le développement de la microscopie électronique à transmission ultrarapide (UTEM) qui combine la résolution temporelle des sources laser ultracourtes (quelques centaines de femtosecondes) à la résolution spatiale des microscopes électroniques (inférieure au nanomètre) dans un schéma de type pompe-sonde : une première impulsion laser (pompe) excite l’échantillon, qui est ensuite sondé par un faisceau d’électrons pulsés (sonde). Cette approche a permis d’observer un grand nombre de phénomènes mais reste trop lente pour les excitations optiques – qui oscillent généralement avec une période de quelques attosecondes.

Dans cette série de travaux, nous avons développé différents schémas expérimentaux permettant de pousser la résolution de l’UTEM jusqu’au régime de l’attoseconde.
Toutes ces techniques sont basées sur la même idée : l’utilisation de multiples interactions séquentielles verrouillées en phase. En effet, alors que dans un UTEM conventionnel le faisceau d’électrons mesure un échantillon pompé par un laser, nous avons ajouté une seconde interaction avec un champ laser fixe afin d’imprimer une phase de référence au faisceau électronique. Cette pré-modulation produit alors des interférences dans l’interaction électron-échantillon, révélant ainsi la dynamique temporelle de la cible. Nos travaux explorent différentes variantes de cette technique dans lesquelles l’interaction de référence peut se produire avec un second échantillon, une excitation optique différente au sein du même échantillon ou différents ordres de diffusion.

Toutes ces techniques ont été testées expérimentalement sur l’UTEM de l’université de Göttingen. Sur la figure ci-dessus, on peut par exemple observer l’oscillation d’un plasmon de surface localisé sur un nano-triangle d’or. Le schéma de couleur représente le champ électrique plasmonique (valeurs négatives en bleu, valeurs positives en rouge). Vous pouvez visionner les films attosecondes complets en cliquant sur ce lien ou sur celui-là.

Contact :
Hugo Lourenço-Martins | hugo.lourenco-martins[chez]cemes.fr

Publications :
Attosecond electron microscopy by free-electron homodyne detection
H. Gaida, H. Lourenço-Martins, M. Sivis, T. Rittmann, A. Feist, F. J. García de Abajo, and C. Ropers
Nature Photonics 18, 509-515 (2024)
DOI : https://doi.org/10.1038/s41566-024-01380-8

Lorentz microscopy of optical fields
H. Gaida, H. Lourenço-Martins, S. V. Yalunin, A. Feist, M. Sivis, T. Hohage, F. J. García de Abajo, and C. Ropers
Nature Communications 14, 6545 (2023)
DOI : https://doi.org/10.1038/s41566-024-01380-8